通訊作者:Xin Chen;陳晨
通訊單位:北京科技大學(xué);清華大學(xué)
開(kāi)發(fā)用于析氫反應(yīng)(HER)和析氧反應(yīng)(OER)的高活性和穩(wěn)定的雙功能貴金屬基電催化劑是清潔和可再生能源的關(guān)鍵目標(biāo),但目前仍具挑戰(zhàn)。
近日,清華大學(xué)陳晨教授和北京科技大學(xué)Xin Chen合作報(bào)告了一種高效且穩(wěn)定的催化劑,該催化劑包含結(jié)合在RuO2球中的Co單原子用于HER和OER電催化。相關(guān)工作以“Cobalt Single Atom Incorporated in Ruthenium Oxide Sphere: A Robust Bifunctional Electrocatalyst for HER and OER”為題發(fā)表在Angewandte Chemie International Edition上。
圖1. Co單原子摻入RuO球體的合成過(guò)程(上)和催化活性(下)示意圖。
要點(diǎn)1. 研究人員通過(guò)水熱過(guò)程成功地將Co單原子并入RuO2球體(表示為Co-SAC/RuO2)。其中RuO2球中的Co單原子通過(guò)XAS、AC-STEM和DFT得到證實(shí)。
要點(diǎn)2. 這種定制策略使用Co單原子來(lái)修飾周圍Ru原子的電子結(jié)構(gòu),顯著提高了對(duì)OER和HER的電催化活性。Co-SAC/RuO2)催化劑在1 M KOH中的OER過(guò)電位為200mV可提供10 mA/cm的電流密度,以及在0.5 H2SO4中,45 mV的HER過(guò)電位。展現(xiàn)出長(zhǎng)期穩(wěn)定性(20小時(shí))。
要點(diǎn)3. Co單原子定制策略不僅大大緩解了堿性O(shè)ER條件下RuO2的穩(wěn)定性問(wèn)題,而且大大提高了酸性條件下Ru基電催化劑的HER活性。理論計(jì)算表明,摻入鈷單原子后,HER和OER的能壘降低。該項(xiàng)目闡明了Co單原子在RuO2中的作用,并為開(kāi)發(fā)具有更高活性和穩(wěn)定性的新型電催化劑奠定了基礎(chǔ)。
圖2.Co-SAC/RuO2的(A)HRTEM。左插圖:SAED。右插圖:TEM。(B)AC-HAADF-STEM(C)XRD。(D)STEM和EDX元素。
圖3. Co-SAC/RuO2、RuO2、商業(yè)RuO2和Pt/C的(A)LSV曲線(b)Tafel斜率和(c)10 mA/cm2時(shí)的過(guò)電位過(guò)電位。Co-SAC/RuO2在0.5 MH2SO4中45 mV過(guò)電位下的i-t曲線(HER)。
圖4. Co-SAC/RuO2、RuO2、商業(yè)RuO2和Pt/C的(A)LSV曲線(b)Tafel斜率和(c)10 mA/cm2時(shí)的過(guò)電位過(guò)電位。Co-SAC/RuO2在1 MKOH中的i-t曲線(OER)。